The Atomic, Molecular & Materials Physics Group

The Lu's Group @NJUST

1. 原子、分子、晶体与强激光相互作用

超快超强激光与原子分子相互作用是激光物理、原子与分子物理的重要前沿之一，人们在相关研究中发现一系列新奇的物理现象，如多光子电离、阈上电离、非顺序多次电离以及高次谐波等。通过原子分子在周期量级飞秒强激光场中产生的高次谐波可以获得更短时间尺度的阿秒激光。目前科学家已经成功地产生并测量到了阿秒尺度的极短脉冲，使得超快电子动力学研究达到了前所未有的时间分辨率，利用单个阿秒脉冲，原子或分子内部的电子运动可以被实时观测并操控，相关实验和理论研究正受到人们的广泛关注。

掺杂半导体器件的性能研究引发了信息技术的革命。电解质由于其能带带隙很大，基本不会对一般电场产生响应，对于普通的低能电场，其几乎不导电。然而近些年产生的超短超强激光脉冲为这些高带隙电解质的研究打开了新的大门。在超短超强激光与电解质作用下，价带上的电子能够克服带隙跃迁到导带上，且电解质自身不会被损坏，电解质在此条件下就转化为导体。最近，实验研究首次应用超短强激光脉冲结合电解质对电信号进行处理和控制，结果表明电信号处理的速度能够提高到皮赫兹，这对于信息技术领域是一个巨大的飞跃。此外，强激光与原子分子或者等离子体相互作用产生远紫外高次谐波，已经成为阿秒光谱学技术的基础，同时为探测物质基本结构和动态特性提供了有力的工具。随着这些光谱学技术的发展，凝聚态中强场电子动力学过程和晶体中的高次谐波产生和操控逐渐成为人们关注的焦点。目前，一些实验和理论工作研究固体中的强场物理现象，已经证实了半导体晶体中高次谐波的产生。基于自主开发软件，课题组对强激光和固体相互作用下固体中带间电子激发、隧穿过程及电子在能带内的动力学这一最前沿、最热门的研究课题展开了深入系统的研究。

1.1 自主软件开发

在该课题方向的程序编写和软件开发方面取得了独创性成果，开发了一套量子动力学软件 (ARQD) 研究强激光与原子/分子相互作用, 相比国际上普遍采用的Crank-Nicholson方法，ARQD (即 LZH-DICP) 在算法和时间上具有十分显著的优越性，利用OpenMP并行工具成功实现了并行化，得到了很好的并行效率，该程序当时填补了国内空白，并达到国际先进研究水平[Phys. Rev. E 77, 066701 (2008)]。该程序软件已申请到了国家“计算机软件著作权” (软件名称：阿秒分辨的量子动力学理论计算软件，登记号：2011SR010564)，目前已经产生了可观的经济效益，国内外已有多所高校和研究所的科研人员购买和使用该程序，并得到国家自然科学基金委相关部门的积极评价（如图）。近几年来，国内包括吉林大学、大连理工大学、山西师范大学等单位的研究者直接使用该程序应用于原子/分子体系核动能谱、高次谐波和阿秒脉冲产生的研究成果有100余篇SCI论文陆续发表在 Physical Review A, New Journal of Physics, Journal of Chemical Physics, Laser Physics Letter等著名学术期刊上。

我们课题组还开发了一套关于谐波宏观传播效应的全维动力学软件 (Macro-HHG-NJUST)，已获国家计算机软件著作权(软件名称：基于差分方法的高次谐波及其三维宏观传播效应计算软件，登记号：2014SR133528)。目前国内已有多家高校的研究人员向我们咨询索取源代码和使用版权。

关于晶体材料与超快超强激光作用，我们开发了基于求解半导体布洛赫方程的计算软件 (SBE-NJUST) 和基于周期性模型势求解含时薛定谔方程的计算软件 (Solid-PP-TDSE) 研究固体谐波和超快电流响应。

国家计算机软件著作权登记证书-ARQD

国家计算机软件著作权登记证书-Macro-HHG-NJUST

1.2 高次谐波研究

首次提出三色场方案可以获得现有实验激光条件尚未实现的超短单个阿秒脉冲 20 as（实验上只有采用极短3 fs激光驱动才能产生）[J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 42, 225601 (2009)]，该方案已被SCI引用70多次，其中他引60余次，并引起了意大利科学家的极大关注、跟踪研究及通讯联系 [Physical Review Letters 102, 063001 (2009); Journal of Modern Optics 57, 992 (2010); Journal of Modern Optics 57, 2069 (2010)]。

对原子体系 [Phys. Rev. A 89, 023825 (2014); J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 225602 (2014); Opt. Express, 22, 26153 (2014); J. Theor. Comput. Chem. 12, 1250098 (2013); J. Mod. Opt. 59, 1640 (2012); AIP Advances 2, 022102 (2012)] 和分子体系 [Opt. Express, 24, 19736 (2016); J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 055601 (2014); Phys. Lett. A 378, 90 (2014)] 的高次谐波进行了系统研究，其中一篇论文发表于美国物理联合会期刊AIP Advances，随即被美国物理学会与美国物理研究所联合出版的虚拟杂志 Virtual Journal of Ultrafast Science (Vol. 11, Issue 5, May 2012) 选录。

在Phys. Rev. A 94, 013846 (2016)上首次探讨了偶极效应和晶格对称性对飞秒激光作用下SiO2材料的固体谐波产生过程的影响，研究结果得到审稿人高度评价：审稿人1 - “These theoretical results are novel and are worth sharing with the AMO community so they can perhaps be tested experimentally”；审稿人2 - “Each of the above claim is interesting and can be an important contribution to the community. Together with the comprehensive introduction, the manuscript could make a useful contribution to the whole field”，并被编辑选入当期万花筒栏目重点介绍 (Kaleidoscope)。

1.3 氢分子离子体系核-电相关的全维量子动力学研究

我们开发的程序集合了流算符这个强有力的数值结果分析工具，基于此程序的正确性和高效性，使得它能够对小分子在强激光场中的动力学行为进行更现实可行的理论研究。实际上，甚至对于H2+体系的1维模型模拟，尽管有相当多的理论工作，然而分辨电离通道的核动能谱仍然很具挑战性，尤其是长脉冲激光情况，而我们发展的并行程序较为容易就能得到一维模型精确的电离通道核动能谱，进一步应用于多维处理也相当有优势。我们对H2+体系的全维计算定性、定量均与实验符合，解决了实验和理论上潜在的不一致[J. Chem. Phys. 136, 024311 (2012)；Phys. Rev. A 84, 033418 (2011)；Chem. Phys. 382, 88 (2011)]，这些工作得到了国外同行多次正面引用[Physical Review Letters 109, 163002 (2012); Physical Review Letters 109, 163003 (2012); Physical Review Letters 115, 033001 (2015)]。

对H2+体系直接多光子电离和电荷共振增强电离两个竞争通道的核动能谱做出了新的物理机理解释[J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 45, 085103 (2012)]，随即被该期刊主编P.B. Corkum教授（加拿大物理学家，阿秒科学奠基人，被学术界认为诺贝尔物理奖候选人）邀请以Lab Talk亮点形式详细介绍LZH-DICP程序的发展和应用 (http://iopscience.iop.org/0953-4075/labtalk-article/49604)（如图）。

利用中红外激光技术，对H2+的分子平台进行了首个全维量子动力学研究[J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 055601 (2014)]，获得伊朗科学家M. Vafaee教授的唯一性评价[Physical Review A 94, 043411 (2014)]——“To our knowledge, there is only one report on the solution of time-dependent Schrödinger equation (TDSE) beyond Born-Oppenheimer approximation (NBO) for the calculation of HHG for a H2+ ion using three dimensions (3D)…”以及加拿大科学家M. Horbatsch教授的积极评价 [Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 47, 115003 (2014)]——“Yu et al [9] have recently performed TDSE and Maxwell–TDSE calculations to demonstrate the feasibility of attosecond pulse generation in this HG regime”。此外，研究了少周期中红外激光作用下准周期性振动H2+的解离、电离以及核动能谱，利用时间延迟激光方案可以实现电子与核运动的有效控制[Sci. Rep. 7, 42086 (2017)]。

1.4 激光诱导电子衍射动力学成像与空气激光机理研究

首次报道了激光诱导电子衍射动力学二维成像 [Sci. Rep. 5, 15753 (2015)]，美国内布拉斯加林肯大学的M. Centurion教授在其最新的综述[Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 49, 062002 (2016) Topical Review]中积极引用了我们这项工作：“此方法目前仅应用于简单的线性分子，然而进一步的研究[88，即我们的工作]正应用到更复杂的分子体系”——“This method has so far only been applied to linear molecules, but research is ongoing to apply it to more complex molecules [88]”。

与中科院上海光机所和北京大学等实验课题组合作研究空气激光的机理，相关研究成果在美国物理评论快报上发表[Phys. Rev. Lett. 116, 143007 (2016)，Ruifeng Lu: 理论通讯作者]。

2. 分子反应动力学

小分子反应碰撞体系的散射问题是物理化学领域最基础的研究课题之一，目前国际上该领域的研究热点和难点是具有深势阱的反应、振转态-态分辨动力学和涉及多个势能面的非绝热效应。

2.1 三原子体系的非绝热量子动力学研究

发展了扩展分裂算符方法求解含有多个势能面的含时薛定谔方程，对具有基态深势阱的 H++D2 碰撞体系中相互竞争的反应电荷转移、非反应电荷转移、反应无电荷转移三个通道，进行了三维非绝热含时量子波包计算 [J. Phys. Chem. A 109, 6683 (2005)]。精确的量子反应截面与实验结果吻合非常好，这说明了我们所用的含时波包法在处理离子/原子与双原子碰撞动力学中十分有效。该研究成果已成为深势阱体系的研究典范，西班牙与法国科学家在其论文中大段概述了我们的工作 [J. Chem. Phys. 125, 094314 (2006)]。我们所发展的理论和计算方法也被他人广泛使用，如日本分子科学研究所的研究者把我们发展的非绝热量子动力学方法用于金属表面的光诱导动力学[Physical Review B 80, 035430 (2009)]。 

2.2 态-态分辨的非绝热量子动力学研究

发展了含有多个势能面的反应物-产物去耦合方法并修改完善相应计算程序，实现了国内外首个关于H+D2反应的高精度非绝热态-态含时量子波包研究 [J. Chem. Phys. 125, 133108 (2006)]，曾在Science杂志上发表该体系研究综述的英国剑桥大学SC Althorpe教授多次正面引用我们的工作[The Journal of Chemical Physics 128, 124322 (2008); Springer丛书, Jahn-Teller Effect: Fundamentals and Implications for Physics and Chemistry]。我们将多个态参与的态-态非绝热动力学方法推广到了四原子碰撞体系，系统研究了OH+H2/D2体系的非绝热效应包括锥形交叉引起的OH转动激发和H2/D2振动激发，态-态分辨的振转分布与已有实验符合得很好 [J. Chem. Phys. 133, 174316 (2010)；J. Phys. Chem. A 114, 6565 (2010)]。2010年美国明尼苏达大学的研究人员撰写综述文章专门介绍了我们在非绝热量子动力学方面的工作[Journal of Computational Chemistry 31, 2827 (2010)]。

2.3 多维势能面的高精度从头计算与拟合

构建了反应 O2(a 1Δ) + O2(a 1Δ) → O2(b 1Σ) + O2(X 3Σ) 的两个5维势能面和六个6维解析势能面（如图）和旋轨耦合项，利用5维及6维的非绝热量子动力学研究了化学氧碘激光中这一重要气相动力学过程的旋轨效应。这是国际上第一个高于三维的5维和6维（全维）非绝热量子动力学计算，利用跃迁几率得到的热速率常数与实验结果吻合得很好 [J. Chem. Phys. 126, 124304 (2007)；J. Chem. Phys. (Communication) 128, 091103 (2008)]，得到了权威审稿人的高度评价，并有一篇被选为 J. Chem. Phys.非常重要的通讯形式发表 (同行专家评价：1. This is a very impressive effort, full six-dimensional wave packet calculations involving a number of high-level potential energy surfaces and spin-orbit couplings … I am unaware of such a tour-de-force …; 2. This is certainly a very impressive quantum dynamics study for the nonadiabatic transition for O2 + O2 in full-dimensional space … In view of such impressive quantum dynamics study and the excellent result for a challenging nonadiabatic tetratomic system …)。

2.4 科里奥利耦合和立体动力学

研究了一系列深势阱体系中科里奥利耦合和立体动力学。如HOCl的同位素效应对立体动力学的影响，N2H体系的产物矢量相关等性质，以及量子波包计算研究科里奥利作用对CH2体系的影响及其立体动力学的经典轨线研究，一系列论文发表于专业学术杂志[J. Comput. Chem. 34, 1735 (2013); Chem. Phys. 402, 113 (2012); J. Theor. Comput. Chem. 12, 1250098 (2013); 12, 1350015 (2013); 13, 1450002 (2014); Chin. Phys. B 23, 043401 (2014); J. At. Mol. Sci. 6, 11 (2015) 特邀论文]，我们提供的丰富理论数据为实验工作者提供了十分有价值的理论指导和预测。

3. 材料物理的理论计算研究

3.1 一维碳纳米管超快电子输运的量子动力学研究

低维纳米体系在高频段的电子性质研究一直是材料学、电子学和物理学中前沿的课题之一，在发展量子含时波包数值方法的基础上，进一步将其推广到低维纳米体系的电子输运研究。不同于传统的格林函数理论，求解空间尺度为纳米级、时间尺度为皮秒级的含时薛定谔方程，编写和优化适合大时空尺度的量子波包程序，并处理好泊松方程获得随时间变化的平均势场，是一个极大的挑战。我们在国际上首次从量子水平对单壁碳纳米管的电子THz响应实验 (Nature Nanotechnology 3, 201 (2008)) 进行了机理解释和动力学模拟 [Nanotechnology 20, 505401 (2009), 如图], 得到了该实验课题组的赞赏。此项研究为更多低维纳米体系如1维纳米带、2维石墨烯等的超快电子动力学提供新的研究思路和手段。

3.2 二维、三维晶体材料气体吸附与分离性质的计算与模拟

开发了精确的分子力场用于动力学模拟，通过巨正则蒙特卡洛动力学首次研究了锂修饰内嵌富勒烯的金属有机骨架的氢气物理吸附性能 [Chem. Commun. 47, 7698 (2011); Mol. Simul. 39, 968 (2013)]。国外同行在综述和展望中正面评价我们提出的方案，该工作多次被选为H2吸附动力学和开发力场研究的几项代表工作之一 [Chemical Review 115, 6051 (2015); Materials Today 17, 136 (2014); Energy & Environmental Science 5, 5951 (2012)]。此外，我们采用第一性原理计算、蒙特卡洛动力学、分子动力学模拟，研究了一系列三维、二维纳米材料的气体吸附与分离[ACS Appl. Mater. Interface 8, 28166 (2016); Appl. Phys. Lett. 106, 063901 (2015); J. Phys. Chem. C 119, 19826 (2015); 116, 21291 (2012); Int. J. Hydrogen Energy 40, 14154 (2015); 39, 18966 (2014); 38, 9811 (2013); Nanoscale 6, 9960 (2014); Phys. Chem. Chem. Phys. 15, 666 (2013); 15, 16120 (2013); Angew. Chem. Int. Ed. (Hot Paper) 49, 3330 (2010); Chem. Commun. 13, 1751 (2009)]。国外同行如英国科研工作者[Progress in Materials Science 69, 1 (2015)]、澳大利亚研究者[ChemSusChem 8, 2789 (2015); Nanoscale 7, 6883 (2015)]、美国研究人员[Energy & Environmental Science 7, 1212 (2014)]、德国科学家[Chemical Review 116, 2103 (2016)]等在综述中大段引用和介绍我们的工作。

3.3 多尺度模拟新型纳米材料用于光催化分解水、燃料电池、离子电池、Li-S电池、膜分离等方面的应用

光催化分解水被认为是材料物理和化学学科“圣杯”式的难题，一旦取得突破，有望影响世界能源格局。我们课题组理论上曾提出硼氮掺杂聚亚苯基可以获得优良的光催化分解水性能[Phys. Chem. Chem. Phys. 16, 4299 (2014)]。随后，我们巧妙利用层状范德瓦异质结实现了二维材料能带结构、电荷分离和光吸收性质的有效调控，从中发现了满足可见光催化分解水全部基本要求的材料，为实验研究提供了相当有价值的理论依据与指导，论文以通讯形式(Communication)发表在能源与环境领域顶级刊物 [Energy & Environmental Science 9, 841 (2016)]，并被编辑选为内封面(Inside Front Cover，如图)。

我们课题组对Science杂志报道的三明治结构固体氧化物燃料电池超高导氧率实验进行了详尽的微观机理解释[Phys. Chem. Chem. Phys. 15, 2692 (2013)]，论文得到国际同行正面多次引用 [如 Chem. Rev. 116, 140 (2016)]。

通过第一性原理计算，提出B掺杂石墨炔能够高性能储Li，为锂离子电池阳极材料提供了一种可行的方案，论文得到澳大利亚科学家Z. E. Hughes和T. R. Walsh积极评价 [Nanoscale 7, 6883 (2015), Review, "Computational chemistry for graphene-based energy applications : progress and challenges"]。

利用第一性原理计算和基于第一性原理的分子动力学模拟，发现硼烯的完整结构和氧化、缺陷、纳米带结构都可以作为Li、Na、K、Mg、Al离子电池的高性能（能源高储量、高离子扩散速率）阳极材料[J. Mater. Chem. A 5, 2328 (2017)]，而含缺陷、氮掺杂的石墨烯则是较好的Li-S电池电极材料[Carbon 110, 207 (2016)]。此外，我们的分子动力学模拟认为，官能团修饰的多孔石墨烯不仅具备良好的水脱盐性能[Carbon 116, 120 (2017)]，还可以有效分离乙醇和水[J. Mater. Sci. 52, 173 (2017)]。

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